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精神该成果以题为Edge-hostedFe-N3 sitesonmultiscaleporouscarbonframeworkcombininghighintrinsicactivitywithefficientmasstransportforoxygenreduction发表在了Chem Catalysis 上。总之,不老该研究不仅设计了一种非常具有潜力的ORR催化剂,而且为开发其它涉及三相界面反应的高效催化剂提供了新途径。
插图中分别为面内FeN4模型(上)和边缘FeN3模型(下),绿色龙口绿其中灰色、绿色龙口绿蓝色和橙色小球分别代表碳(C)、氮(N)和铁(Fe)原子图3RDE技术评价催化剂的ORR活性以及DFT分析A)催化剂的线性扫描伏安(LSV)图(10mVs-1,1MKOH)B)eFe-N3/PCF与目前报道的M-N/C催化剂的性能对比C)催化剂的半波电位(E1/2)与动力学电流密度(jk,0.8V)对比D)催化剂的产H2O2能力与电子转移数对比E)催化剂的双电层电容(Cdl)和电化学活性面积(ECSA)对比F)eFe-N3/PCF与bFe-N4/PCF的Fe原子利用率和转换频率(TOF)对比G)eFe-N3/PCF与bFe-N4/PCF的电荷密度差分图(蓝色和黄色区域分别代表电子消耗和累积区域)H,I)0V(H)和1.23V(I)下两种模型的ORR自由能图图4 组装成GDE和ZAB器件用于评价催化剂的ORR活性A-C) 催化剂组装成GDE的线性扫描伏安(LSV)图(10mVs-1, 1.0MKOH)(A),500mAcm-2处传质过电位的比较(B)以及阻抗分析(内部为阻抗模拟图)(C) D-F)催化剂组装成ZAB的放电曲线和功率密度对比(D),倍率性能(E)和能量密度对比(F)小结综上,本文利用一种形貌和孔工程策略制备了具有边缘缺陷的FeN3位点的新型分级多孔Fe-N/C催化剂。其中,发展单原子催化剂(SACs)具有理论上原子利用率100%及可调电子结构等优势而引起大量关注。
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